In 1963 was Pieter Oud teruggetreden. Hij werd als partijleider opgevolgd door Edzo Toxopeus, die in 1969 plaats maakte voor Molly Geertsema. Onder hun lijsttrekkerschap bij de Tweede Kamerverkiezingen stagneerde de groei van de VVD: de partij kwam niet verder dan zestien à zeventien zetels. Van de ontzuiling en de opkomst van de zwevende kiezer wist de VVD electoraal nog niet te profiteren; dat zou pas met het aantreden van Hans Wiegel als partijleider gebeuren.
Toxopeus
Bij het debuut van Toxopeus als lijsttrekker bij de Tweede Kamerverkiezingen van 15 mei 1963 verloor de VVD drie zetels. Het werd hem door zijn partij niet aangerekend: zonder zijn overtuigende optreden in openbare debatten en televisie-uitzendingen zou de teruggang waarschijnlijk groter zijn geweest. Anders dan Oud, die in de Tweede Kamer was gebleven wanneer de VVD meeregeerde, wilde Toxopeus zijn in 1959 begonnen ministerschap van Binnenlandse Zaken in 1963 voortzetten. Na de verkiezingen trad hij toe tot het kabinet-Marijnen en droeg hij het fractievoorzitterschap over aan Geertsema. Na de val van het kabinet in 1966 stond Geertsema zijn plaats weer af aan Toxopeus. Ten tijde van het kabinet-Cals was de VVD in de oppositie, die door Toxopeus werd geleid. Na de Kamerverkiezingen van 15 februari 1967 ging de VVD weer meeregeren, maar Toxopeus bleef nu in de Tweede Kamer.
Geertsema
Nadat Toxopeus was benoemd tot Commissaris van de Koningin in Groningen, werd Geertsema in oktober 1969 opnieuw voorzitter van de Tweede Kamerfractie. Hij koesterde wat vooruitstrevender liberale opvattingen dan zijn voorganger, in wiens schaduw hij had gestaan. Bij de Tweede Kamerverkiezingen van 28 april 1971 met Geertsema als lijstaanvoerder verloor de VVD een zetel. Hij trad toe tot het kabinet-Biesheuvel, waardoor het fractievoorzitterschap vacant raakte. Hans Wiegel zou Geertsema in juli 1971 opvolgen.
Partijvernieuwing
De roep om participatie, inspraak en democratisering die in de jaren zestig klonk, drong ook tot de VVD door. Om de problemen die waren veroorzaakt door de personele unies van Oud en Harm van Riel te vermijden, werd besloten dat de voorzitters van de Eerste en Tweede Kamerfractie niet langer in het dagelijks bestuur van de partij zitting mochten hebben. Ook zouden voortaan verkiezingsprogramma’s niet meer door de partijleider alleen worden geschreven, maar door een commissie – aanvankelijk onder leiding van de lijsttrekker – en door de leden uitvoerig bediscussieerd en geamendeerd. In 1970 dienden de afdelingen meer dan duizend amendementen in op het conceptprogram Liberalen op nieuwe wegen. Algemene vergaderingen en partijraden werden vanaf 1968 openbaar. Gangmaker bij de partijvernieuwing was het Liberaal Democratisch Centrum (LDC), dat in juni 1962 was opgericht en als de georganiseerde linkervleugel van de VVD kan worden gezien.
D66
In de jaren zestig kreeg de VVD met electorale concurrenten te maken, zoals de Boerenpartij van Hendrik Koekoek. In oktober 1966 kwam daar Democraten ’66 (D66) bij. Deze partij was opgericht door onder anderen de eigenzinnige Hans Gruijters, die VVD-gemeenteraadslid in Amsterdam was geweest, en de journalist Hans van Mierlo. Onder de 44 initiatiefnemers bevonden zich zestien VVD-leden. Het LDC scheurde: ongeveer de helft van de 250 leden sloot zich bij D66 aan. Ook een aantal leden van de Jongerenorganisatie Vrijheid en Democratie (JOVD) trad tot de nieuwe partij toe.
